2023年1月16日,我院硕士研究生周姚红以第一作者在TOP一区《Green Chemistry》(IF=11.035)发表题为“Catalytic aerobic oxidation of lignin-based vanillyl alcohol in base–free conditions over efficient and reusable LaFeO3 perovskite for vanillin production”的论文。江西农业大学为第一署名单位,熊万明博士和张晓华博士为共同通讯作者,该研究工作得到了国家自然科学基金、江西省自然科学基金和江西省教育厅基金的支持。
香草醛是一种木质素衍生的高附加值精细化学品,有“食品香料之王”的美誉,广泛应用于食品、化妆品、日用化学品、精细化工和制药等行业。目前,氧化解聚途径因其能够在相对温和的反应条件下解构生物炼制木质素大分子以获得保留苯环单元的芳香化合物而被认为是制备香草醛最有前景的策略之一,已引起了研究人员的浓厚兴趣。然而,传统氧化解聚方法通常在碱性水溶液中进行,这会产生大量的无机废物,给后续产物处理及环境带来麻烦,从而限制了这种技术的应用与发展。
本论文基于钙钛矿氧化物具有高氧迁移率、高稳定性、低成本和优异的氧化还原性能等优点,构建了高效且可重复使用的稀土LaFeO3钙钛矿在无碱绿色条件下催化氧化木质素基香草醇以生产香草醛。通过对催化剂用量、反应时间、反应温度和O2压力进行优化及溶剂效应的考察,于最佳条件下可实现100%的香草醇转化率和33%的香草醛产率。在此基础上,对LaFeO3钙钛矿进行了循环使用测试并揭示了其在催化氧化香草醇过程中的活性位点和催化作用机理。总之,我们这项研究工作可为后续构建稀土LaFeO3基钙钛矿作为生物炼制木质素生产香草醛的高效和可重复使用的催化剂提供了一种可扩展、绿色和可持续的策略。
原文链接:https://doi.org/10.1039/D2GC04132D